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复合污泥基活性炭催化臭氧氧化降解水中罗丹明B
更新时间:2017-01-17 来源:《工业水处理》 作者:游洋洋,卢学强,许丹宇,张涛,石岩,杨昂

摘要:以污水处理厂生物污泥和化学污泥等为原料制备出复合污泥基活性炭(CAC),与纯生物污泥基活性炭(BAC)和商品活性炭(AC)对比,分别考察了吸附、催化臭氧氧化和自由基抑制剂存在时催化臭氧氧化对水中罗丹明B 的去除效果,进而研究了pH 和臭氧投加量对CAC 催化效能的影响。结果表明,三种活性炭均能提高臭氧氧化降解罗丹明B 的效率,CAC 催化效能最好。CAC 催化臭氧氧化罗丹明B 的反应遵循羟基自由基机理,随着pH 的增大和臭氧投加量增加,CAC 催化效能得到提高。

催化臭氧化将臭氧的强氧化性和催化剂的吸附、催化特性结合起来,因为具有高效降解和矿化难降解有机物的潜能而成为一种日益发挥重要作用的高级氧化技术〔1〕。活性炭有发达的孔系、大比表面积,是理想的催化臭氧化催化剂,金属氧化物的负载能有效提高活性炭催化臭氧的活性。目前污水生化处理剩余污泥制备活性炭的研究主要集中在利用其吸附能力,污泥基活性炭常用作吸附有害气体〔2〕、重金属离子〔3〕和难降解有机物〔4〕。对其催化性能的研究方面,R. N. Marquesa 等〔5〕利用城市污水厂污泥制备活性炭催化湿式氧化水中的酚类,王红娟等〔6〕研究了污泥基活性炭催化臭氧降解水中布洛芬的效能。水处理中化学污泥来自金属离子催化氧化以及絮凝等过程,目前对化学污泥资源利用的报道较少,基本用作制备吸附剂〔7-8〕。笔者利用污水生物处理剩余污泥与Fenton 氧化法产生的含铁化学污泥,添加玉米芯为增碳剂,以ZnCl2为活化剂,在资源化利用污泥的同时将活性炭的制备与金属氧化物的负载过程整合, 制备出富含铁氧化物的污泥基活性炭。以罗丹明B 为探针,研究制得的污泥基活性炭的催化臭氧效能,同时考察了自由基抑制剂、pH 和臭氧通量对反应的影响。

1 材料与方法

1.1 试剂与材料

罗丹明B(上海化学试剂三厂);ZnCl2、叔丁醇(天津大茂化学试剂有限公司); 盐酸、Na2S2O3、KI(天津科密欧化学试剂有限公司),所有试剂均为分析纯。商品活性炭(AC)(山西新华化工厂)。

生物污泥取自天津某市政污水厂活性污泥法产生的剩余污泥;化学污泥取自天津大港某工厂污水处理站Fenton 氧化处理工艺(FeSO4+H2O2,聚合硫酸铁为絮凝剂)产生的铁泥。

1.2 污泥基活性炭制备

生物污泥和化学污泥分别经离心机3 000 r/min脱水10 min,脱水后按湿重比3∶1 混合,添加玉米芯为增碳剂,105℃干燥12 h, 破碎后选取粒径在2 mm左右细颗粒。固液比为1∶20 浸渍于3 mol/L 的ZnCl2溶液中,搅拌活化6~8 h,分离回收活化剂。固体颗粒烘干后于马弗炉中,N2为保护气,20 ℃/min程序升温至800℃后热解炭化4 h, 炭化过程产生的废气通入装有碱液的尾气吸收池;将焙烧后的固体冷却至室温后,研磨破碎,过筛选取粒径在1 mm 左右细颗粒;筛分好的固体颗粒用3 mol/L 的稀盐酸和清水交替洗涤数次,烘干即得到复合污泥基活性炭(CAC)。生物污泥脱水后直接与玉米芯混合,其他条件同CAC 制备方法相同, 制备得生物污泥基活性炭(BAC),并选用一种同样粒径的AC 作为对比。

1.3 污泥基活性炭催化性能试验

催化臭氧性能试验采用半连续反应。臭氧由CF-G-3-10 型臭氧发生器(青岛国林实业股份公司)产生, 气源为经过干燥的纯氧。无特殊说明时,罗丹明B 溶液的初始质量浓度为100 mg/L,溶液体积为1 L, 溶液初始pH 为6.36, 臭氧投加量为40mg/h, 催化剂投加量为10 mg/L, 实验温度控制在(25±1) ℃。试验溶液均用超纯水配置,实验前用蒸馏水冲洗反应器,臭氧尾气用KI 溶液吸收。在不同时间取样,加入几滴Na2S2O3(0.1 mol/L) 溶液终止氧化反应,通过0.45 μm 滤膜过滤。罗丹明B 浓度采用UV752型分光光度计(上海光谱仪器有限公司)测定,在554 nm 处测得水样中罗丹明B 的吸光度, 并根据工作曲线得到罗丹明B的浓度。罗丹明B 的去除率由下式计算:

罗丹明B 去除率=(C0-C)/C0×100% (1)

式中:C0———初始质量浓度,mg/L;C———剩余质量浓度,mg/L。

pH 用pHs 3C 型pH 计(上海雷磁科学仪器有限公司)测定。

2 结果与讨论

2.1 不同反应体系下罗丹明B 的去除效果

2.1.1 活性炭吸附对罗丹明B 的去除效果

催化臭氧氧化是一个界面反应, 催化剂吸附性能往往对处理效果有较大影响。为分析活性炭吸附性能对罗丹明B 去除效果的影响, 研究了罗丹明B在不同催化剂上吸附效能。按1. 3 所述的实验方法,关闭臭氧发生器电源, 通入基本无氧化能力的O2,对罗丹明B 溶液进行同等气流条件下的吸附实验,考察活性炭的吸附性能并作为臭氧催化氧化的对比, 结果表明反应60 min,CAC、BAC 和AC 吸附对罗丹明B 的去除率分别为8%、11%和13%。总体来讲,CAC 和BAC 的吸附能力大致相同,对罗丹明B的吸附作用都不理想。

版权、出处:《工业水处理》

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